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英亚综合下载app:苏韧课题组在Angew. Chem发表论文: 外电场驱动的常温常压氨氧化

发布者:金霞发布时间:2023-11-16浏览次数:11

腈类化合物是化学合成中的重要组成部分,广泛应用于农药、染料、医药和高分子工业中。传统的氰化方法需要卤化物和有毒的金属氰化物,反应条件苛刻,污染大。基于多相催化的氨氧化反应是工业合成腈类化合物最常用的方法,但仍需高温及高压氧气(> 1 bar)反应条件。因此,亟需发展更加温和的异相氨氧化体系。近年来,外场辅助策略在催化反应中广泛应用,通过在氨氧化体系中引入外部电。型铀侔毖趸讨邪被罨、分子氧解离及某些中间产物转化动力学过程,从而促进温和条件下腈类化合物合成。

本论文报道了外电场结合铁团簇催化剂(Fe/NC)实现常温常压下氨氧化高效合成腈的系统。研究表明外电场和Fe/NC催化剂协同促进了氨的活化和亚胺中间体的脱氢速率,并能够有效抑制亚胺反向水解成醛。该电场增强的氨氧化系统能够在2 V外电场下将一系列醛类化合物与氨水反应合成对应的腈类化合物,具有良好的稳定性。

该电场增强的氨氧化体系在低氨水浓度(1.3 M),低偏压(2 V)和较宽的苯甲醛浓度范围内(5~100 mM)均能保持较高的转化率和选择性,体现了规模化生产的可行性。文献调研发现,本工作是目前仅有的能够实现常温、空气氧分压条件下氨氧化合成腈的体系。因此,该体系还是绿色合成含有脆弱官能团腈类化合物的理想工艺,例如生物质衍生腈,脂肪腈等。

该成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上,论文的通讯作者是英亚综合下载app苏韧教授和纳米科学技术学院钟俊教授,第一作者是英亚综合下载app博士研究生王超,第二作者是英亚综合下载app本科生李佳璐。

 

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313313

 


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